1927年4月12日，蒋介石在上海发动反革命政变，逮捕和屠杀了大批共产党员和革命群众。5月，在“黑云压城城欲摧”的危局下，50岁的徐特立由李维汉介绍，经省委负责人彭公达批准，加入中国共产党。从此，徐特立在党组织里“真正获得了新生”。

      同年7月，徐特立同老友朱剑凡来到武汉，在武昌农民运动讲习所见到了他的学生毛泽东。徐特立听从了学生的意见，动身前往湖南，以团结更多的进步人士跟共产党走。之后，徐特立参加八一南昌起义，他被选为革命委员会委员，兼任党务整顿委员会委员。起义部队遇到重大挫折后，队伍南下，他任第20军第3师政治部主任。1928年5月，徐特立到莫斯科中山大学学习，并参加了在莫斯科召开的党的第六次全国代表大会。

      1930年12月30日，53岁的徐特立风尘仆仆、昼伏夜行，终于来到中央苏区宁都小布，指挥第一次反“围剿”的毛泽东、朱德热情地迎接了徐特立。师生久别重逢，倍感亲切，一见面，毛泽东就用亲切的乡音爽朗地说：“徐老呀，我们又碰到一起来了！”

       其后，徐特立以忘我的精神投入到苏区教育工作，提出“老公教老婆，儿子教父亲，秘书教主席，马夫教马夫，伙夫教伙夫，识字的教不识字的”扫盲方法。徐特立回忆说，毛泽东很关心当时的识字运动，为着“怎样教文盲写字，模范字怎样写法”，就曾跟他讨论两次，直到彻底得到解决才结束讨论。

      1934年10月，第五次反“围剿”失败后，中央红军被迫长征。57岁的徐特立与董必武、林伯渠、谢觉哉等编入总卫生部干部休养连，从瑞金出发长征。

       1937年1月31日（农历12月19日）是徐特立60大寿。毛泽东早在1月30日就为老师写了一封热情洋溢的祝贺信。信中说：“你是我二十年前的先生，你现在仍然是我的先生，你将来必定还是我的先生。”贺信称赞徐特立是“革命第一，工作第一，他人第一”，总是拣难事做，从来也不躲避责任；祝愿他健康长寿，“成为革命党人与全体人民的楷模”。毛泽东的这封贺信高度评价了徐特立坚定不移、老当益壮的革命精神。

       抗战胜利后，随着蒋介石“假和平，真独裁”面目的揭露，解放战争随之爆发。正值蒋介石调集大军进攻延安之际，中央决定隆重举行徐特立70大寿庆典，以显示边区军民从容不迫、临危不惧的气度，与国民党反动派血战到底的信心。

        1947年1月10日，延安各界人士冒着严寒，来到中央大礼堂，参加徐特立的祝寿大会。大会由朱德主持，毛泽东等中央领导人到会祝贺。会上宣读了党中央的贺信。贺信称徐特立“代表了中国革命知识分子的最优秀传统”，“对于民族和人民的事业抱有无限忠诚”，把徐特立的“一切优秀品质发扬光大是全党同志和全国人民的革命任务”。毛泽东为徐特立70大寿题词：“坚强的老战士”。

      3月，国民党胡宗南部大举进攻陕甘宁边区，党中央主动撤离延安。徐特立根据工作安排，到华北解放区工作。

      “毛主席是我的老师”

       在撤离延安前几天，毛泽东来到杨家岭徐特立的住处，询问老师需要什么。徐特立的干女儿徐乾知道毛泽东有两个热水壶，考虑到徐老年事已高，一路需要喝些热水，便脱口而出说需要一个热水瓶。毛泽东笑着点点头，坐了一会儿就走了。毛泽东走后，徐特立严厉批评徐乾不该向主席要热水瓶，说：“毛主席很辛苦，又在斗争最前线，更加需要，我要什么热水瓶呢？”不一会儿，毛泽东捧着热水瓶来了。当得知徐乾受到批评后，毛泽东对老师说：“徐乾做得对，不应该批评，我还要表扬她呢！”同时，毛泽东再三叮嘱老师：“年纪大了，沿途要骑牲口，少走点路。”毛泽东对老师的爱护之心可见一斑。

       徐特立非常敬佩他的这位有着救国救民理想的学生。一次，徐特立听见有人对他孙女说：“你爷爷是毛主席的老师。”他连忙摆手说：“快莫这么说，快莫这么说，毛主席是我的老师。毛主席年轻的时候，在湖南第一师范读书，听过我的课，我只是他的一日之师，而毛主席则是我的终身之师。在旧社会，我想对人民贡献一点力量，但摸索了几十年，找不到出路。1927年我读了毛主席的《湖南农民运动考察报告》，得到启发，看出了中国革命的前途，就在这个时候我加入了中国共产党，懂得了革命，从此以后，我总是向毛主席学习。”徐特立不居功，不扬己，不以主席的老师自居，而是处处以身作则，教育身边的人。